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摘 要：通过电位阶跃法，确定了二氧化碳还原反应中硫化铜基电极催化剂的状态，阐明了硫化铜催化剂中二氧化碳还原的反应循环可能的路径，为基于金属硫化物的二氧化碳还原催化剂设计提供了指导方针。
关键词：CO2电解还原、金属硫化物、硫化铜、催化剂、反应路径
要点
通过应用电位阶跃法，确定了二氧化碳还原反应中硫化铜基电极催化剂的状态。
通过光谱测量，阐明了硫化铜催化剂中二氧化碳还原的反应循环。
为基于金属硫化物的二氧化碳还原催化剂设计提供了指导方针。
概要
研究小组利用光谱测量，阐明了在采用电位阶跃法进行CO2还原时硫化铜电极催化剂的变化，并提出了其反应机理模型。
在温室气体二氧化碳（CO2）的减排与利用技术亟待开发的背景下，通过电解还原将CO2转化为其他物质的方法备受关注。其中，通过施加不同电位使催化剂材料发生变化，从而高效推进反应的电位阶跃法是一种高效技术。然而，目前鲜有研究将该方法应用于金属硫化物电催化剂，尤其是关于在反应循环中各组成元素、特别是阴离子会表现出怎样的行为，还鲜少有讨论。
本研究聚焦于金属硫化物之一的硫化铜（CuS），旨在通过将电位阶跃法应用于CO2还原，阐明各电位条件下催化剂的状态。结果表明，采用电位阶跃法可提高CO2转化为甲酸的选择性。此外，研究小组提出了一个模型：在反应循环过程中，铜离子的价态变化、硫离子的解吸以及来自电解液的氧离子的引入等各组成元素的动态变化，都有助于提高选择性。
本研究成果有望为利用金属硫化物这类自然界中普遍存在的材料，开发CO2转化催化剂提供助力。
图1. 本研究提出的催化循环
背景
近年来，随着碳中和（即平衡温室气体（包括CO2）的排放和吸收）的重要性日益凸显，人们对有效利用排放的CO2的技术的需求也越来越大。其中备受关注的手段之一，是利用可再生能源等产生的电力进行电解还原，以CO2为原料制造化学物质的电化学CO2还原。关于通过电解还原转化CO2的研究，包括金属电极催化剂类型等已推进了超过100年，但该技术仍处于发展阶段，亟需开发新型电极催化剂材料。