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摘要：研究小组将红外激光脉冲(ω)和紫外激光脉冲(2ω)在时间上分离，在同一光路上产生两束阿秒脉冲，由此获得可用于测量的“相同波长的谐波”，用于电子波函数干涉测量。

关键词：阿秒激光、时间间隔、谐波、电子波函数、量子控制

要点

利用极紫外区的两束阿秒激光脉冲，测量了氦原子的电子波函数的相位以174阿秒周期振荡的情况。
构建了一个能够以几阿秒精度进行测量的新型简单光学系统，有望用于测量仄秒区域的现象。
这一发现有望推动阿秒脉冲的产生和利用方法的发展，从而用于检测和控制分子和固体样品中的新型量子态。

概要

研究小组开发出一种利用两束阿秒激光脉冲的波函数的新型量子干涉测量方法，该方法能够以几阿秒精度进行测量。通过这种方法，研究小组测量了氦原子在极紫外区的高电子态波函数在174阿秒周期内的时间演化。该方法有望用于测量几阿秒到仄秒区域内发生的现象，有助于开发测量和控制量子材料的新方法。

图1.氦原子4p里德堡能级电子波函数在174阿秒周期内的相位变化。通过改变两个阿秒激光脉冲之间的时间差进行测量

先行研究

分子和材料中的电子在各种材料的性质、化学反应和分子结构中发挥着重要作用。利用由高次谐波生成所产生的极紫外区的阿秒激光脉冲，不仅可以测量这些电子和分子的变化，还可以在阿秒时间尺度（1阿秒=10^-18秒）内测量电子的量子性质。

近年来，研究小组利用阿秒激光脉冲和红外激光脉冲，成功对电离复杂电子的波函数进行了成像。虽然此前也有人尝试使用两束相同的阿秒激光脉冲的方法，但要在高时间精度下控制两束脉冲之间的时间差，并将它们聚焦在同一位置以测量电子的动量分布，需要一套复杂且昂贵的测量系统。

研究成果与新方法

本研究中，研究小组利用简单的光学系统，开发出一种使用两束阿秒激光脉冲进行电子波函数干涉测量的新方法。

在以往将一束激光脉冲分成两束脉冲所使用的方法（图2(a)）中，由于干涉仪的机械精度和波动性，在稳定控制两束脉冲之间的时间差以及测量样品的照射方法上存在挑战。因此，本研究中，研究小组利用不同波长的两束激光脉冲（红外激光脉冲ω和紫外激光脉冲2ω），在同一光路中产生了阿秒激光脉冲A和B（图2(b)）。由于使用了同一光路，避免了因光路差异所引起的波动，并可以轻松且高精度地改变阿秒激光脉冲A与B之间的时间差。

图2.(a)传统方法：将红外激光脉冲分成两束，以产生两束阿秒激光脉冲。（也有将已生成的阿秒脉冲再分成两束的方法）；

(b)本研究方法：将红外激光脉冲(ω)和紫外激光脉冲(2ω)在时间上分离，在同一光路上产生两束阿秒脉冲。在这种情况下，与传统阿秒脉冲产生原理不同，14ω的两端会产生“额外”谐波，即13ω和15ω。这些额外谐波将被用于测量。

阿秒激光脉冲包含多种不同波长的谐波，也被称为高次谐波。为了测量波函数的干涉，需要“相同波长的谐波”。然而，根据传统阿秒脉冲产生原理，由红外激光脉冲产生的阿秒激光脉冲A和由紫外激光脉冲产生的阿秒激光脉冲B一般不会包含相同波长的谐波。但本研究发现，当适当地控制红外激光脉冲与紫外激光脉冲之间的时间间隔时，阿秒激光脉冲B包含“额外”的谐波（图2(b)中的13ω、15ω等），因此，研究小组开发了一种利用A和B中包含的相同波长谐波（即15ω）来测量波函数干涉的方法。

具体而言，研究小组首先通过第一个阿秒激光脉冲B，在氦原子的高电子态（4p里德堡能级）上生成了一个电子波函数。该电子波函数在复平面上随时间演化，且其相位分量会不断变化。接下来，经过大约100飞秒(fs)的时间间隔后，研究小组照射第二个阿秒激光脉冲A，生成了相同的波函数。此外，如果以阿秒级微调A与B之间的时间差，两个波函数重叠的条件会发生变化，从而导致波函数会根据时间差的不同而相长或相消（相干控制）。研究小组在利用红外激光脉冲（IR）的电离过程中检测到了重叠的波函数。图1显示了当改变阿秒激光脉冲A与B之间的时间差时，由电离产生的光电子产率的变化。174阿秒周期内光电子产率的振动，对应于4p态电子波函数相位在这一周期内的振动。研究还表明，电子波函数的量子相干性可以保持超过100飞秒。

图3.测量方法

由于本方法不使用将激光脉冲分成两束并重新组合的干涉仪，因此能够以高时间精度和稳定性控制两束阿秒激光脉冲之间的时间差。

作为补充，以下视频展示了使用同一测量系统对波函数进行相干控制的最新测量结果。

ΔT是改变两束阿秒脉冲时间间隔的时间步长，T是两束阿秒激光脉冲之间的相对时间差。在本次测量中，时间步长从700仄秒（1仄秒=10⁻²¹秒）开始增加，这种方法有望用于仄秒时间间隔的测量。

研究的波及效应和社会影响

阿秒激光脉冲有望成为比传统同步辐射光源小得多的极紫外和软X射线区域的光源。此外，由于是相干光源，因此可以轻松地与多个激光脉冲组合，从而获得诸如电子波函数相位等量子信息。一般来说，阿秒区域的实验需要精密控制光学系统，但这也成为使用阿秒激光脉冲时的一个挑战。本研究所采用的方法能够轻松实现几阿秒精度的测量，从而扩展了阿秒激光脉冲的应用。

此外，将类似方法应用于分子、固体和表面，有望开发出测量材料的新量子力学性质和化学反应中波函数变化的方法。量子计算机的目标之一是计算各种电子态，而通过本方法有望获得高精度的实验结果，从而与计算结果进行比较和验证。

挑战与未来展望

在本研究中使用的氦原子4p里德堡态中，电子波函数的相位变化周期为174阿秒，而测量精度可达到几阿秒以下。因此，未来的挑战在于发现和测量在几个阿秒到仄秒范围内发生的全新物理现象。

研究者评论

由不同波长产生的阿秒激光脉冲（高次谐波）按照以往的常识，应该产生不同的波长，但这次，研究小组通过波函数的量子干涉实验，证明了它们可以产生相同的波长。此外，如果将红外激光脉冲和紫外激光脉冲在时间上完全重叠来产生阿秒激光脉冲，由于两束脉冲的干涉，所产生的阿秒激光脉冲会发生波动，则无法进行此类测量。这个结果相当出乎意料。最近尝试使用与本研究中相同的方法和设备来测试能够进行测量的时间步长，结果表明，这种方法可以以较高精度进行测量，期待改方法能够扩展到仄秒级。

术语解释

高次谐波的产生：阿秒激光脉冲序列是通过将高强度激光脉冲（基波）聚焦到稀有气体等物体上产生的。在此过程中，会产生波长为基波奇数倍（例如1/11、1/13等）的谐波，这些被称为高次谐波（图4）。例如，红外激光脉冲（ω）会产生第11次谐波（11ω）或第13次谐波（13ω），而使用紫外激光脉冲2ω时，则会产生第7次谐波（2ω⁷=14ω）。高次谐波的脉冲宽度为阿秒级，且具有极紫外到软X射线区域的波长。

图4.阿秒激光脉冲（高次谐波）的产生方法

相位分量与相干控制：本征态的波函数遵循公式，并在复平面上随时间演化（相位变化）。这里，指的是从参考能级的相对能量差，在本实验中，这相当于氦原子基态1s与4p里德堡态之间的能量差。当两个在不同时间产生的波函数重叠时，它们的相位分量也会重叠并发生相长或相消。以这种方式控制波函数的重叠被称为相干控制（coherent control）。阿秒激光脉冲使得在极紫外区域实现相干控制成为可能。

https://www.waseda.jp/inst/research/news/82875

https://doi.org/10.1103/zwlz-c743

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利用两台阿秒激光器以阿秒级精度测量波函数干涉——实现高精度量子控制