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摘要：研究团队选取以锰（Mn）、铁（Fe）、钴（Co）、镍（Ni）和铜（Cu）为基本元素的多元氧化物（HEO），通过在室温下引入硫（S）的一步法，成功合成了多元氧硫化物（HEOS），将塑料水解得到的乙二醇分解成甲酸的同时，能够降低析氧反应的电压，实现节能制氢。

关键词：多元氧硫化物（HEOS）、催化剂、乙二醇分解、塑料回收、节能制氢

要点

利用新开发的催化剂，成功将来自塑料（PET）的物质转化为有用的化学原料——“甲酸”。
相比传统工艺，新催化剂实现了高选择性、低价格、高耐久性和低能耗。
在生成甲酸的过程中，还成功实现了低能耗制氢。
通过废弃塑料（PET）的高附加值化，可同时实现循环型化学制造（升级回收）和低能耗制氢（清洁能源社会）。

概要

塑料（尤其是PET）的废弃对环境造成了严重负担，但通过水解塑料得到的乙二醇（EG）却是一种有用的化学原料。以往，乙二醇的电化学氧化通常需要使用昂贵的铂催化剂，并且伴随着高能耗，因此亟需开发出更廉价、选择性更高且耐久性强的催化剂。

研究团队通过在多元氧化物（HEO）中引入硫元素，成功开发出一种新型的多元氧硫化物（HEOS）催化剂。该新催化剂在乙二醇的电化学氧化反应中表现出高活性和高选择性，主要生成产物是具有较高价值的有机合成及化学原料——甲酸。

此外，研究表明，若将此反应用于替代水电解中的析氧反应（OER），可以大幅降低电池电压，从而实现低能耗的氢气制取。

本成果展示的催化技术，有望同时实现“废弃塑料向高附加值化学材料的转化（upcycling）”和“节能制氢”。

另外，由于该催化剂可在常温常压条件下制备，易于大规模生产，未来若与可再生能源结合，将同时促进循环型化学制造和清洁能源社会的实现。

图1 可将废弃塑料转化为高附加值化学材料的新型催化剂（HEOS）

研究内容

研究团队选取以锰（Mn）、铁（Fe）、钴（Co）、镍（Ni）和铜（Cu）为基本元素的多元氧化物（HEO），通过在室温下引入硫（S）的一步法，成功合成了多元氧硫化物（HEOS）。

从该HEOS的扫描电子显微镜像和元素分布图（图2）可以看出，各元素均匀地混合在一起。由于硫与金属之间形成的共价键相互作用，稳定了氧空位并维持了过渡金属的高价态，从而形成了有利于促进（EG）碳-碳键断裂的电子状态。

图2 开发的多元氧硫化物（HEOS）的扫描电镜像和元素分布图

在实验室条件下，HEOS对EG的电化学氧化表现出最高达84.6%的法拉第效率，实现了高选择性的甲酸生成（副产物低于检测界限）。

此外，将碱性水解废弃PET得到的EG用于双电极体系实验，发现HEOS同样能选择性地生成甲酸，在以往水电解（1 M KOH）系统中电池电压（10 mA cm^-2）为1.57 V，而在使用EG的水电解系统中则降至1.37 V（图3）。这表明低能耗制氢和EG的升级回收可以同时实现。实际运行时的耐久性也表现良好，在H型电池中以1.5 V电压运行20小时后仍保持了初始活性的约92%（图4、图5）。

图3 含硫新型催化剂（HEOS）、对比催化剂（HEO、不含硫的多元氧化物）以及普通贵金属催化剂（RuO2）的线性扫描伏安曲线：HEOS比起RuO2能够在更低的电压下进行乙二醇的氧化。

图4 在恒定电压（1.5 V）耐久性试验中，HEOS能够在高电流下保持稳定运行。照片显示，乙二醇在一侧的电池（电极）中被转化为甲酸，而在另一侧生成了氢气（在“产氢”一侧确认了气泡）。

图5 用HEOS替代水电解中氧气生成反应时的示意图

通过同位素实验和DRT（弛豫时间分布）分析等手段发现，在HEOS中晶格氧介导机制（LOM）与吸附氧机制（AOM）同时存在，经硫元素稳定化的氧空穴与多价过渡金属中心协同作用，加速了氢原子移动（HAT），并通过短寿命的中间体高效地切断碳键，从而生成甲酸。

实用化前景与未来展望

该技术有望应用于连接化学产业与可再生能源的下一代电解工艺。废弃的塑料不再只是单纯被焚烧，而是转化为有价值的化学品，还能节省制氢所需的电力。若与可再生能源结合，有望同时促进循环型化学制造和清洁能源社会的实现。

今后，研究团队将优化催化剂组成，对含有杂质的实际废弃塑料原料进行适用性评估，并推进在持续运行型电解池中的应用。

https://www.kochi-tech.ac.jp/about/img/fa9a16a45251cee762ca7d477ddaf015.pdf

https://chemistry-europe.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/cssc.202502529

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利用多元素催化剂将废塑料转化为有价值的化学品——有望实现新型回收以及节能制氢