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摘要：联合研究小组利用X射线自由电子激光（XFEL）装置SACLA和美国LCLS（直线加速器相干光源）技术，揭示了光合作用中依次发生的分子结构变化，表明存在被还原的中间体，可能是结合过氧化物。

关键词：光合作用、光系统II、产氧中间体、锰钙簇、Kok循环

日本高亮度光科学研究中心（JASRI）、美国劳伦斯伯克利国家实验室、美国SLAC国家加速器实验室、美国威斯康星大学、德国洪堡大学、瑞典乌普萨拉大学等合作，利用X射线自由电子激光（XFEL）装置SACLA和美国LCLS（直线加速器相干光源）技术，揭示了光合作用中依次发生的分子结构变化。

在自然界的光合作用中，第一阶段是太阳光向化学能转换的过程——光将水分解为电子、质子和分子态氧。在作为活性中心的放氧复合体中，由4个锰原子和氧原子组成的锰钙簇与2个来自水的氧原子结合，发生协同反应形成氧分子(Kok循环)。

该研究采用基于XFEL的连续飞秒X射线晶体分析法，在常温下观测经多次照射可见激光所激发的放氧复合体，明确了Kok循环的最终反应过程（S3→[S4]→S0转变）中依次发生的结构变化。

此次研究表明，蛋白质根据催化过程中锰钙簇的化学变化而变化，S3→[S4]→S0转变经由从微秒到毫秒发生的一系列事件发生。

另外，在最终反应过程中，簇中2个质子的释放是通过从催化剂中心延伸的Cl1通道的氢键网络发生的，结果证明是由谷氨酸残基组成的“质子门”的结构变化所控制。

也就是说，在水分解反应等多电子催化反应中，本次研究揭示了自然界光合作用中的一系列反应过程是如何被蛋白质和氢键网络很好地调控的。

此外还发现在S2→S3转变过程中，作为Ca和Mn1之间交联配体而引入的第六个O原子O_X，在第三次可视激光照射后的约500至700微秒开始，伴随酪氨酸残基（YZ）的还原同时发生变化，而产生O₂的锰钙簇的结构变化发生得稍晚一些。

这表明存在被还原的中间体，可能是结合过氧化物这样的中间体。

本研究对阐明光合作用第一阶段——水的分解反应做出了重大贡献。研究团队表示，对光合作用中化学过程的阐明，是向实现人工光合作用的开发迈出的重要一步。

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阐明光系统II中产氧中间体的结构