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摘要：结合原子尺度计算和生成模型，开发出一种自动生成氧还原反应（ORR）催化剂的理论计算方法，通过该方法，研究小组发现了大量兼具高活性和高稳定性的催化剂候选材料，并证实了可选择性地生成已知有助于高活性的结构。

关键词：燃料电池催化剂、ORR催化剂、原子尺度计算、生成模型、催化活性

要点

结合原子尺度计算和生成模型，开发出一种自动生成氧还原反应（ORR）催化剂的理论计算方法
通过同时优化铂合金催化剂的活性与稳定性，并从生成模型中提出原子级结构，可以自动搜索出优异的催化剂结构
作为一种基于计算机筛选的新材料探索方法，有望应用于多种合金体系

概要

研究小组开发出一种新方法，通过将原子尺度计算与生成模型（一种机器学习技术）相结合，高效地提出兼顾活性与稳定性的燃料电池催化剂（用于氧还原反应，ORR）。对于用于ORR的铂催化剂，可减少铂用量的合金催化剂备受关注，但要全面搜索最佳组成和原子排列，需要大量的第一性原理计算。此外，即使利用机器学习预测特性，也难以直接提出具有所需特性的结构本身。

本研究利用基于神经网络势（NNP）的原子尺度计算来预测催化剂的活性与稳定性，将其与生成模型（变分自编码器，CVAE）相结合，开发出一种理论探索催化剂候选材料的方法。将该方法应用于实际广泛使用的铂-镍体系时，研究小组发现了大量兼具高活性和高稳定性的催化剂候选材料，并证实了可选择性地生成已知有助于高活性的结构。此外，当将该方法的应用范围扩展至含钛、钇等多种合金体系时，结果表明，铂-钇体系具有较高的稳定性和活性，且铂与钇的比例接近3:1的组成具有良好的应用前景。这证实了该方法可以自动探索“要添加哪些元素以及添加多少”。

本次开发的方法有望应用于燃料电池催化剂以及包括水电解制氢、电池正负极材料和化学工艺材料在内的众多领域。

图1：本研究提出的利用原子尺度计算预测活性和稳定性以及利用生成模型生成ORR催化剂的工作流程

背景

固体高分子燃料电池（PEMFC）作为一种从氢气中获取电力的下一代能源技术备受关注。但由于正极的氧还原反应（ORR）速率较慢，需要高性能的催化剂材料。目前广泛使用的铂（Pt）催化剂虽然活性很高，但作为稀有矿物资源，成本高昂。因此，在铂中添加廉价元素形成的合金催化剂被认为很有前景。尤其是在Pt-Ni（铂-镍）体系中，众所周知，表面具有大量铂的“铂表皮结构”有助于实现高活性。然而，要全面寻找这类铂合金催化剂的最佳组成和原子排列，需要进行大量计算成本高昂的第一性原理计算。

近年来，利用计算机模拟和机器学习预测材料特性的研究不断推进，但“提出具有所需性能的结构本身”仍然十分困难。因此，本研究开发出一种方法，通过原子尺度计算来构建催化剂活性和稳定性数据库，并利用基于其学习数据可模拟并生成具有所需性能的结构的“生成模型”，以提出同时满足活性和稳定性的催化剂。

研究成果

在先前的研究中，曾提出将第一性原理计算与生成模型（条件对抗生成网络）相结合，从理论模拟中自动提出催化剂的方法，但该方法存在生成模型学习困难的缺点。因此，本研究采用了学习更为稳定的“条件变分自编码器（CVAE）”作为生成模型。

首先，研究小组利用原子尺度的计算方法——NNP，评估随机生成的催化剂初始结构的过电位和合金形成能，构建初始学习数据集，然后训练CVAE。接着，研究小组构建一个迭代循环：CVAE生成预期“高活性、高稳定性”的新型催化剂结构，然后使用NNP快速重新评估这些结构，并将结果反馈回学习中（图2）。由此，在逐步改进数据集的同时，可高效地搜索有前景的候选结构。

图2. 迭代工作流程概述

当将该方法应用于Pt-Ni体系时，经过6次迭代，平均过电位从1.126V降至0.520V，平均合金形成能也从-0.027eV/atom降至-0.047eV/atom（图3左）。此外，同时满足活性与稳定性条件（活化过电位<0.60V、合金形成能<-0.05eV/atom）的候选材料在初始随机数据中为0个，到最终迭代时增加至24个（占19%）。与之相比，在相同计算次数下进行随机搜索，同时满足这些条件的结构仅有1个，这表明该方法能够优先搜索有前景的区域。潜在空间分析还表明，CVAE选择性地生成了表面富Pt的类Pt表皮结构，这与传统众所周知的ORR催化剂设计指南一致。

此外，当将该方法处理的结构从Pt-Ni扩展到包含铂-钛（Pt-Ti）、铂-钇（Pt-Y）在内的多个合金体系时，同时满足活性与稳定性的候选材料比例从4%上升至25%（图3右）。最终迭代生成的256个候选结构中，Pt-Y体系占180个（约70%），其中接近Pt₃Y的组成尤其有前景。这些结果证实，该方法能够自动探索“需要添加哪些元素以及添加多少”。

图3.（左）迭代0至5次时Pt-Ni的过电位与合金形成能的散点图：可以看出，随着迭代次数的增加，高活性（y轴值小）且高稳定性（x轴值小）的催化剂集中生成；（右）将初始结构扩展至Pt-Ni、Pt-Ti、Pt-Y时，每次迭代生成结构的变化：最初Pt-Ni、Pt-Ti和Pt-Y混合存在，但随着迭代次数的增加，几乎全部转化为Pt-Y，这是由于该合金的稳定性高于其他体系。

社会影响

本研究开发的方法是一种新型材料设计方法，利用生成模型筛选有前景的候选材料范围，从而推进了仅靠第一性原理计算难以实现的“新型催化剂材料的提出”。不仅在燃料电池催化剂领域需要同时优化多种性能指标（如活性和稳定性）的材料开发方法，在电解、电池和化学工艺材料等广泛领域也需要此类方法，该方法有望发展成为探索多用途材料的技术。

未来展望

未来，研究小组计划将该方法的应用对象扩展到更多样的合金体系和晶体结构，并通过纳入合金形成能以及更接近实际使用环境的表面态依赖性稳定性指标，将其发展成为更实用的催化剂设计方法。此外，通过改进结构表征并将其扩展为能够一致地处理原子坐标弛豫和不同晶系的生成模型，研究小组计划进一步拓展逆向设计的应用范围。

https://www.tohoku.ac.jp/japanese/newimg/pressimg/tohokuuniv-press20260423_03web_ion.pdf

https://www.nature.com/articles/s41597-026-07100-x

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