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摘要：研究小组发现，在采用卟啉光催化剂将CO₂转化为CO进行资源回收时，通过乙醇处理可以将催化活性提升至3.6倍。同时，通过反应条件下的光谱跟踪得知，其原因在于CO₂与钴离子的有效反应。

关键字：卟啉光催化剂、CO₂资源回收、乙醇处理、光催化剂、碳中和循环

研究背景

若能利用可再生能源将化石燃料燃烧产生的CO₂重新转化为燃料，或进行回收利用，则可使排放的CO₂等同于产生的资源，实现碳中和循环。本研究所关注的卟啉是直径约为1.5纳米的环形有机分子，其不仅存在于叶绿素中，参与植物的光合作用，还在生物体内促进氧化、转移电子，该成分也存在于维生素当中。卟啉作为将CO₂人工转化为燃料和资源的光催化剂，已经受到了广泛的研究。然而，所有研究成果当中都显示出一个问题，即卟啉催化剂或卟啉复合催化剂的活性几个小时就会降低。

研究结果

该研究小组发现，将钴离子包含于卟啉分子的环中心，并将其与氧化钛复合，用于CO₂光还原反应，可将CO₂回收转化为CO。然而，该光催化剂的活性在反应测试9小时后还是下降至最初的12%。

在第一次光反应试验后，研究小组测试了几种不同的处理方法（氧处理、氢处理、大气中放置）以恢复光催化剂的活性，结果观察到，放置在大气中的钴-卟啉-氧化钛光催化剂的活性出现了部分恢复，恢复至第一次反应9小时后活性的1.54倍。研究发现这是由于光反应试验中被还原的氧化钛出现了再氧化。

研究小组又使经过了第一次光反应试验的钴-卟啉-氧化钛光催化剂暴露于1/40大气压的乙醇气体中，并对其进行了光照，结果表明，CO₂的光回收反应速度提升至第一次试验初始速度的3.6倍。在光反应条件下，通过红外吸收光谱、紫外可见吸收光谱、X射线吸收光谱中追踪该光催化反应，结果证实，虽然反应开始9小时后钴离子上生成的羟基（OH）导致该催化剂的活性降至初始的12%（图1左），但通过将其暴露在乙醇中可以去除OH基，并进一步增加钴-卟啉分子之间的间距，使其更容易接触到CO₂分子（图1中央），并经由甲酸类（HCOO，图1右）生成CO。

图1 本研究中发现的钴-卟啉-氧化钛光催化剂能够通过乙醇气体提升活性的原因

实验表明，暴露在乙醇气体中后，钴-卟啉-氧化钛光催化剂的CO生成速度为每克催化剂每小时63微摩尔，是暴露前的速度2.3微摩尔的27倍；同时，1.6%的吸收光直接参与了CO₂到CO的生成反应，在第二次光反应试验的3小时中，一个钴离子制造了7.4个CO分子。

未来展望

将叶绿素中所含的卟啉与氧化钛结合所生成的光催化剂，可以用于CO₂的人工资源回收。作为可持续发展社会中生产能源和资源的新方法，该方法十分具有吸引力。本研究阐明了使该光催化剂活性恢复，以及进一步提高其活性的处理方法，这是促进碳中和实现的重大进展。

要将CO转化为直接资源，需采用不同催化剂，将其转化为甲烷、乙烯、丙烯，并进一步转化为塑料等，而通过将钴-卟啉与本研究小组另行开发的镍-氧化锆光催化剂结合使用等方法，可以将CO₂可持续地直接转化为资源，同时有望实现更有效的可再生能源驱动光催化剂。

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通过乙醇处理将用于CO2资源回收的光催化剂活性提升至3.6倍！向实现碳中和循环迈出一大步