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摘要：利用放电等离子烧结技术，成功实现了烧绿石型氧化物系固体电解质的致密化，理论密度比达98%，离子电导率达到15 mS cm⁻¹，在氧化物系全固体电解质中是世界最高值，有望加速氧化物系全固态电池的实用化进程。

关键词：氧化物基固体电解质、烧绿石型、致密化、放电等离子烧结、离子电导率

要点

利用放电等离子烧结技术，成功实现了烧绿石型氧化物系固体电解质的致密化
在具有优异大气稳定性的氧化物系固体电解质中，实现了世界最高水平的离子电导率，可与以往的有机电解液相匹敌
有望成为支撑全固态电池高安全性的固体电解质的有力候选材料

概要

研究小组成功证实，烧绿石型氧化物系固体电解质材料的离子电导率可达15 mS cm⁻¹，与现行锂离子电池（LIB）所使用的有机电解液相当。

近年来，锂离子电池起火事故频发，促使人们加快了对安全性更高的二次电池的研发。特别是以不易燃且耐热性优异的无机固体电解质替代可燃性的有机电解液的全固态电池，作为下一代二次电池受到期待。其中，氧化物系固体电解质因其耐热性强、在空气和水中也能稳定存在而备受关注，被认为是有望实现长寿命全固态电池的材料。然而，传统材料的离子电导率比有机电解液及其他固体电解质低一个数量级，难以满足电动汽车等的大型电池所需的输出功率，因此开发出具有与有机电解液同级别离子电导率的氧化物系固体电解质成为关键。

为解决这一课题，最近由日本研究人员开发的烧绿石型固体电解质受到关注，该材料表现出比传统氧化物系固体电解质更高的离子电导率。但是已知其致密化难以实现，粒子间存在许多锂离子无法通过的空隙。

此次，研究小组采用对氧化物系固体电解质的致密化有效的放电等离子烧结（SPS）法，成功将烧绿石型固体电解质（Li_1.25La_0.58Nb₂O₆F）进行了理论密度比达98%的致密化，离子电导率达到15 mS cm⁻¹，在氧化物系全固体电解质中是世界最高值。这一成果有望加速氧化物系全固态电池的开发进程。

研究内容

图1展示了本研究所使用的放电等离子烧结（SPS）装置以及烧绿石型固体电解质的烧结体。图1左侧图片为SPS装置内部的照片，向中央的石墨模具中塞入粉末样品，在加压的同时进行烧结。在烧结过程中，如图1中间图片所示，石墨模具会发热，通过这种热量和压力，粉末样品得以快速烧结。通过SPS烧结技术，制作出了如图1右侧照片所示的烧绿石型固体电解质烧结体。

图1 放电等离子烧结装置（左）；烧绿石型固体电解质的烧结体（右）

图2显示了通过放电等离子烧结法形成的烧绿石型固体电解质的截面图像。从照片中几乎看不出粒子之间的间隙，其理论密度比达到约98%，表明具有很高的致密性。由于粒子间的间隙消失，锂离子能够更顺畅地移动，从而进一步提高了离子电导率。离子电导率的测量结果显示，在室温下，烧绿石型固体电解质中的锂离子电导率为15 mS cm⁻¹，整个烧结体的离子电导率为11 mS cm⁻¹，成功验证了该材料具有较高的离子电导率。这一数值相当于液态锂离子电池（LIB）中通常含有的有机电解液的水平。也就是说，烧绿石型固体电解质的新发现，破解了长年以来“使用氧化物系固体电解质的全固态电池离子电导率较低”的问题，显示出其作为电动汽车等的大型电池的材料达到了实用化水平。

图2 烧绿石型固体电解质的截面图像

图3展示了通过电化学测量获得的烧绿石型固体电解质在晶体内部及烧结体整体中的离子电导率与温度的相关性。图中蓝色线条表示晶体内部的离子电导率，红色线条表示烧结体整体的离子电导率。与用黑色线条表示的传统氧化物系、硫化物系和氯化物系固体电解质相比，烧绿石型固体电解质在室温下表现出同等或更高的性能。此外，还确认了烧绿石型固体电解质即使在-100℃的低温条件下，其离子电导率的下降也受到抑制。由此可以期待，若将烧绿石型固体电解质应用于全固态电池，由于其优异的低温特性，在极地或宇宙空间等极端低温环境中也能发挥出高性能。

图3 离子电导率的温度相关性（T：温度，K-1：温度单位的倒数；σ：离子电导率，S cm⁻¹：离子电导率的单位）

今后计划

本研究明确了氧化物系固体电解质有望兼具高化学热稳定性与优异的离子传导性，这为实现同时具备“高安全性与高性能”的全固态电池迈出了重要一步。接下来，研究人员计划推进采用烧绿石型氧化物系固体电解质的全固态单电池的设计及特性评估，推进在能量密度、循环寿命和输出特性方面与现有LIB相当的下一代全固态电池的实用化。

https://www.aist.go.jp/aist_j/press_release/pr2026/pr20260311/pr20260311.html

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsmaterialslett.5c01541

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