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摘要：利用中子小角和广角散射仪，从多尺度对钠离子电池充放电过程中钠在电池内部的运动方式进行了原位观察，揭示了钠储存在硬碳负极的三个步骤——“吸附在表面”、“插入层间”、“填充纳米级间隙”。

关键词：钠离子电池、硬碳负极、充电机制、中子散射、原位观察

要点

下一代电池的主角：使用廉价且丰富的“钠”替代稀有金属的锂，有望提升电池性能。
世界首创的成果：利用“中子”的力量，成功在从100纳米到埃米（千万分之一毫米）的广泛尺度上同时观察充电过程中钠在电池内部的运动方式。
三步过程：研究发现，钠的储存分为三个步骤——“吸附在表面”、“插入层间”、“填充纳米级间隙”。

概要

研究小组利用中子，首次在世界上成功实时且多尺度地观察钠离子电池的负极材料“硬碳（※1）”中钠插入负极的过程。钠离子电池作为下一代储能电池备受期待。本研究利用安装在大强度质子加速器（J-PARC）物质与生命科学实验设施（MLF）（※2）上的中子小角和广角散射仪“大观”（※3），进行了一边对电池充放电、一边观察内部的“原位测量”。由此，研究小组成功地确定了一种三步机制——钠依次插入碳的“表面和缺陷处”、“层间”和“纳米级间隙”。这一成果为利用不受资源限制的钠开发廉价且高性能的下一代电池做出重大贡献。

背景

目前，锂离子电池对于智能手机和电动汽车不可或缺，但作为原材料的锂的资源量有限，面临价格上涨和供应不稳定等挑战。相比之下，钠可以从海水等资源中大量获取，因此低成本、可持续的钠离子电池（NIB）作为下一代的主角正引起人们的关注。NIB的负极主要由一种名为“硬碳（难石墨化碳）”的材料制成，但这种材料结构非常复杂。关于钠在其内部“储存在何处”“以怎样的顺序储存”的机制，世界各国的研究人员长期争论不休，亟需确凿的证据。

研究内容与成果

研究小组利用了能够捕捉到肉眼不可见的极小原子级形态的“中子”特性。如图1所示，用于测量的中子小角和广角散射仪“大观”是一种能够同时进行观察100纳米（万分之一毫米）级结构的“中子小角散射”，以及观察埃（千万分之一毫米）级结构的“中子广角散射”的装置。利用这一装置，实现了广范围的多尺度观察。

图1 中子小角和广角散射仪“大观”以及多尺度观察示意图。

分析结果表明，钠插入硬碳按照图2及以下所示的3个步骤进行：

步骤1 吸附在表面：钠吸附在碳材料的表面或缺陷处；
步骤2 插入层间：钠渗入碳层之间，增大层间距。此时，研究小组证实了结构紊乱增加。
步骤3 插入纳米级间隙：最后，钠填满碳结构中的纳米级空隙。

图2 （上）硬碳示意图（碳层随机聚集和堆叠）；（下）钠离子按3个步骤插入的情况。

此外，结合理论计算（DFT计算（※4）），研究小组证实了实验中获得的碳层变化与理论计算吻合。

研究意义及未来展望

本研究是一项突破性成果，通过多尺度观测，清晰地揭示了长期以来的未解之谜——钠插入硬碳的过程。这一成果有望推动以下方面的发展：

优化电池设计：了解在哪个阶段插入多少钠，可以获得具体的设计指导，例如控制“层间间隔”或“空隙量”以提升容量。
解决资源问题：提高钠离子电池的性能，加速不依赖锂的低成本储能系统的普及，为确保能源资源稳定供应和建设可持续发展社会做出重大贡献。
进一步发展：将深入研究电池结构在反复充放电过程中的“可逆性”，旨在开发出寿命更长、可靠性更高的下一代电池。

【术语解释】

※1：硬碳

一种碳材料。与碳原子规则排列的石墨相比，硬碳的碳排列和键合规则性较低，由于能够插入钠离子，因此有望用作钠离子电池的高容量负极材料。

※2：大强度质子加速器设施（J-PARC）物质与生命科学实验设施（MLF）

J-PARC是日本原子能研究开发机构（JAEA）和高能加速器研究机构（KEK）在茨城县东海村联合建设并运营的一大型综合研究设施的总称。其中一项设施——MLF利用加速的大强度质子束撞击碳靶及汞靶产生的大强度脉冲中子及μ子，进行物质科学、生命科学、粒子物理学等最前沿的学术及产业利用研究。

※3：中子小角和广角散射仪“大观”

安装在J-PARC MLF的中子实验装置。在“大观”中，将宽波长范围的中子入射到样品上，并主要通过4个探测器组观测散射的中子，从而实现从埃（1/10,000,000毫米）到微米（1/1000毫米）的宽广空间尺度观测。

※4：DFT计算（密度泛函理论计算）

一种基于量子力学，通过计算材料内部电子运动来模拟材料性质的方法。在本研究中，研究小组从理论上计算了在碳层间插入钠后层间距的增加量。计算结果与实验数据吻合，证实了所观察到的现象的正确性。

https://www.tohoku.ac.jp/japanese/newimg/pressimg/tohokuuniv-press20260227_01web_Na.pdf

https://doi.org/10.1039/D5SC09600F

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