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摘要：研究发现，层状氢化硅烷在常温常压下仅通过可见光照射即可释放氢气，此外，还确认了在微弱光环境下也能释放氢气，以及在常温下避光保存时不会释放氢气。

关键词：层状氢化硅烷、固体氢载体、可见光照射、脱氢、常温常压

要点

仅通过可见光照射，成功从具有较高质量氢密度的层状氢化硅烷中提取氢气。
确认在常温常压下，通过太阳光或LED等可见光的照射使得氢气释放。
有望应用于安全、节能的储氢材料。

概要

研究小组发现，层状氢化硅烷在常温常压下仅通过可见光照射就能释放氢气。

氢能源的普及需要开发能够安全储存和运输氢的氢载体。层状氢化硅烷（HSi）是一种具有较高质量氢密度的层状物质，但是此前的研究聚焦在以其作为电子材料或电池材料的应用，尚未探究其作为氢载体的应用。

此次，研究团队明确了在常温常压下仅通过可见光照射就能从这种层状氢化硅烷中提取氢气。此外，还确认了在微弱光环境下也能释放氢气，以及在常温下避光保存时不会释放氢气。

该材料为固体，易于处理，不存在传统高压储氢瓶那样的爆炸风险。而且，与一般的液态氢载体不同，具有无需特殊加热工序即可释放氢气的优点。由于可以利用太阳光或通用LED等可见光释放氢气，有望作为节能型氢载体得到应用。

图1. 层状氢化硅烷的晶体结构（a）、粉末照片（b）、扫描电子显微镜图像（c）、在可见光作用下释放氢气的特性（d）。可见光采用模拟太阳光、白色LED、绿色LED。

研究背景

为推动脱碳化进程，在普及氢能源的过程中，需要开发能够安全储存和运输氢气且以低能耗释放氢气的氢载体。一般用作氢载体的高压储氢瓶不仅储氢密度低，还存在爆炸和火灾风险；作为液态氢载体为人所知的氨、甲酸、有机氢化物等，除了有毒性和腐蚀性外，还存在释放氢气需要高温加热工序的问题；此外，作为固体氢载体的储氢合金质量氢密度低，在轻量化储存和运输方面存在重大课题。

另一方面，由氢和硅以1:1结合而成的层状物质层状氢化硅烷（HSi）虽然具有较高的氢质量密度（3.44%），但此前主要聚焦其作为电子材料或电池材料的应用。本研究着眼于层状氢化硅烷作为氢载体应用时重要的“光致脱氢过程”，对其进行了详细评价。

研究成果

1. 层状氢化硅烷的合成与光吸收特性

层状氢化硅烷可通过在盐酸中对二硅化钙（CaSi₂）进行离子交换来简便地合成。利用扫描电子显微镜观察合成的层状氢化硅烷（图1(c)），确认了薄片状物质堆叠的状态。此外，还对该片状物质进行了X射线衍射、红外光谱、X射线光电子能谱等各种结构分析，结果确认其与以往研究所得的层状氢化硅烷具有相同结构。

对合成的层状氢化硅烷的紫外-可见光吸收光谱进行测量，发现其在600nm附近的可见光区域至短波长侧显示吸收，具有半导体性质（图2）。从吸收光谱求得的带隙为2.13eV。

图2. 层状氢化硅烷的紫外-可见光吸收光谱。纵轴表示适用于粉末样品分析的库贝尔卡-芒克（KM）函数。

2. 光照时的氢气释放特性

接下来，评价了层状氢化硅烷在光照时的氢气释放特性。使用气相流通体系进行氢气释放评价（图3(a)），测量氢气释放的内部量子产率作用光谱后发现，层状氢化硅烷在600nm以下的可见光照射下能够释放氢气（图3(b)）。特别是在太阳光光谱中强度最大的550nm波长区域，氢气释放的内部量子产率达到了7.3%。

调查氢气释放的光强度相关性后发现，不存在氢气释放所需的光强度阈值，氢气释放速度随光强度的增加呈线性增加。这些结果表明，在微弱光环境下也能释放氢气。此外，验证氢气释放机制后发现，光激发产生的电子还原层状氢化硅烷自身的氢离子从而释放氢气。

图3. 气相流通体系下的氢气释放评价方法示意图（a）、层状氢化硅烷的紫外-可见光吸收光谱与作用光谱（b）。作用光谱的测量使用氙光源和仅透过特定波长的带通滤光器，求出内部量子产率（Internal Quantum Efficiency）。

此外，使用相同的流通系统实验装置，研究了以模拟太阳光、白色LED、绿色LED为光源照射时的氢气释放特性。结果表明，不仅在模拟太阳光照射下能释放氢气，使用光强度更弱的普通白色LED灯或绿色LED灯也能实现脱氢（图4）。

图4. 层状氢化硅烷的氢气释放特性（使用模拟太阳光、白色LED灯、绿色LED灯照射）。照射面积为0.2cm2。

3. 分散体系中的氢气释放特性

接下来，使用将层状氢化硅烷分散在乙腈中的体系进行实验（图5(a)），评估氢气释放特性。通过调查光的开关对氢气释放行为的影响，确认了在分散体系中，可见光照射也能使氢气释放（图5(a)）；与之相比，在暗处完全不发生脱氢，这表明在常温下避光保存时氢气不会释放。

图5. 分散体系的氢气释放评估方法示意图（a）、光开关时的脱氢率（b）、长时间可见光照射时的脱氢率。将层状氢化硅烷中所含氢全部释放的情况设定为脱氢率100%。可见光使用氙灯照射。

在该分散体系的实验中，由于可以搅拌溶液，与上述气相流通体系不同，能够均匀地将光照射到层状氢化硅烷上。对在分散体系中长时间照射可见光时的氢气释放特性进行调查，发现若将层状氢化硅烷中含氢量设为100%，通过可见光照射可释放其中46.7%的氢（（图5(c)）。已知该最大放氢量很大程度上取决于合成条件，未来有望通过优化合成工艺或与异种材料复合等方式提高释放量。