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摘要：研究人员使用透射电子显微镜，系统地追踪锂离子穿过电池材料的过程，以前所未有的分辨率绘制了铁磷酸盐正极的晶体格点中的锂离子排列，并精确量化了它们在晶体中的分布。

关键词：磷酸铁锂电池、正极材料、能量密度、锂离子活动、充放电过程

锂铁磷酸盐电池在实际应用中往往低于其理论容量，有时差距显著。格拉茨技术大学的研究人员现在已经能够精确观察到锂铁磷酸盐正极材料中容量损失发生的位置。

锂铁磷酸盐是电动汽车、固定式储能系统和工具中电池的重要材料。其具有长寿命、相对便宜且不易自燃的优点。能量密度也在取得进展。

然而，专家们仍然困惑于为什么锂铁磷酸盐电池在实际中会低于其理论电能存储容量高达25%。为了利用这一休眠的容量储备，了解充电和放电周期中，锂离子在电池材料中的存储和释放至关重要。

研究人员使用透射电子显微镜，能够系统地追踪锂离子穿过电池材料的过程，以前所未有的分辨率绘制了铁磷酸盐正极的晶体格点中的锂离子排列，并精确量化了它们在晶体中的分布。

我们的研究表明，即使在测试电池完全充电时，锂离子仍然留在正极的晶体格点中，而不是迁移到负极。这些不动的离子造成了容量损失。

——格拉茨技术大学电子显微镜和纳米分析研究所丹尼尔·克内兹

图(a)中的晶体结构模型展示了FePO4（左）和LiFePO4（右）的Li分布及其各自的晶格参数。

图(b)和(d)中的晶体模型分别显示了[010]和[011]方向上的Li占据情况。

图(c)中的图表显示了(100)和(001)晶格参数的比率随锂化变化的蓝色曲线，并在实验参考数据点之间进行了线性插值。类似地，橙色线描绘了(100)和(011)晶格参数的比率，也进行了线性插值。晶体模型使用VESTA绘制。

不动的锂离子在正极中分布不均匀。研究人员成功精确地确定了这些不同锂富集水平的区域，并将它们彼此分离到几纳米的精度。在过渡区域的正极晶体格点中发现了扭曲和变形。

这些细节提供了有关迄今为止抵消电池效率的物理效应的重要信息，我们可以在材料的进一步开发中考虑这些因素。

——格拉茨技术大学化学与材料技术研究所伊莉·汉祖

为了他们的研究，研究人员准备了来自充电和放电电池的电极材料样本，并在格拉茨技术大学的原子分辨率ASTEM显微镜下进行了分析，结合了电子能量损失光谱学、电子衍射测量和原子级成像。

通过结合不同的检查方法，我们能够确定锂在晶体通道中的位置以及它如何到达那里。我们开发的方法和我们对离子扩散的了解可以转移到其他电池材料上，只需进行微小的调整，以便更精确地表征它们并进一步发展它们。

——电子显微镜和纳米分析研究所尼古拉·西米奇

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精确观察LFP正极材料中容量损失发生的位置