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摘要：研究小组利用自主研发的含硼分子催化剂，使用含有一氧化碳（CO）和二氧化碳（CO₂）等杂质的粗氢实现了有机化合物的加氢反应，尤其是即使是含有过量CO和CO₂的粗氢也可以直接使用。此外，证实了此次开发的分子催化剂还能够促进加氢反应产物的脱氢反应。基于这些结果，研究小组使用单分子催化剂实现了从含有高浓度CO和CO₂的粗氢中分离、储存和回收H₂，并显示了该技术可以作为一种创新型H₂提纯工艺应用的可能性。该研究成果将有助于实现以粗氢为新原料的“粗氢利用社会”。

关键字：创新型H₂提纯工艺、含硼分子催化剂、粗氢、加氢反应、粗氢利用社会

要点

在世界上首次证实了含有高浓度一氧化碳和二氧化碳的粗氢可用于有机化合物的催化加氢反应
本研究为不同于传统储氢和运输方案[从粗氢中分离出高纯度氢气→使用高纯度氢气的加氢反应（储存）→脱氢反应（回收）]的创新工艺[使用粗氢的加氢反应（分离的同时储存）→脱氢反应（回收）]奠定了基础
此次开发的新技术有望应用于生物质（有望成为未来的氢源）衍生的粗氢和废气

研究背景与详情

氢气（H₂）是支撑现代社会的重要分子。由于其单位重量的能量密度高，是汽油的3.1倍，而且在燃烧过程中对环境的影响小（唯一的副产物是H₂O），因此H₂有望成为支撑未来社会活动的清洁绿色能源。面向有效利用H₂的氢能社会，日本对H₂的需求预计将达到数千万吨/年或更多，其中大部分的氢气被认为将由碳氢化合物资源生产。除了褐煤和天然气，生物质能、城市燃气和牲畜粪便也被证明可以用作此类资源。最近，工厂排放的废气作为未来的H₂源也备受关注。

在利用碳氢化合物资源制造高纯度氢气的过程中，研究小组首先制造粗氢（H₂、CO、CO₂、CH₄等的混合气体），然后彻底去除CO、CO₂等杂质。传统的H₂提纯工艺在制造高纯度H₂方面发挥了重要作用，但也有人指出其存在许多问题（高能耗、二次温室气体、H₂损失等）。因此，全球范围内都在努力开发更加环保且根据经济性的H₂提纯工艺。

另一方面，对于现有H₂提纯工艺所面临的问题，人们也期待能有彻底解决的方案。如果能从粗氢中选择性地仅使用H₂，则有望开发一种不依赖于现有H₂提纯工艺的新型H₂利用方法。此次，研究小组利用自主开发的含硼分子催化剂，提出了一种创新型H₂提纯工艺，其核心是直接利用粗氢对有机化合物进行加氢反应后脱氢，并证实了这一模型（图1）。值得一提的是，在此次开发的技术中，即使是含有过量CO和CO₂的粗氢也可以直接使用。

1-1（图1）.png

具体而言，将有机化合物2-甲基喹啉(Qin)和催化剂B1在耐压反应容器中混合，加入H₂/CO/CO₂混合气体(摩尔比为1/1/1)后加热至100℃。结果证实，Qin的加氢反应进行并且高效地获得了加氢产物(H4-Qin)。加氢反应后，通过脱气去除残留在反应容器中的含有CO和CO₂的气体。最后，通过将反应溶液加热到200℃，H4-Qin的脱氢反应继续进行，并且以高收率捕获了Qin和H₂气体（图2）。

1-2（图2）.png

研究小组证实，含有摩尔量是H₂五倍的CO和CO₂的粗氢也可以直接使用。还阐明了含有甲烷（沼气主要成分）的粗氢也可以应用于该反应系统（图3）。

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研究意义

本研究开发了一种不依赖于现有H₂提纯技术的新型H₂利用技术模型，它通过直接将粗氢用于加氢反应一举实现H₂的分离和储存。本研究开发的技术也可以应用于含有过量CO和CO₂的粗氢，并且有望利用作为未来H₂源而备受关注的生物质衍生的粗氢和废气。而且，通过在粗氢条件下实现有机化合物的加氢反应，证明了即使在含有高浓度杂质的反应体系中也可以选择性地仅活化H₂，这一点可以说在学术上也意义深远。

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