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摘要：研究小组成功合成了在室温下具有实用锂离子电导率的固体聚合物电解质，通过结合微米级的多孔膜和光交联聚环氧乙烷（PEG），在室温下实现了高性能并控制了锂离子的扩散，实现了实用水平的宽电位窗口和高锂离子迁移数，而且通过在电解质中形成多孔膜，有望抑制引起着火的Li枝晶的形成。

关键字：固体聚合物电解质、多孔膜、光交联聚环氧乙烷、锂离子二次电池、复合电解质、高性能

概要

锂离子二次电池（LIB）是一种具有代表性的蓄电池，用于智能手机和电动汽车等，支撑着现代ITC社会的基础。LIB通过锂离子在正负极之间来回移动实现重复充放电，其通道是锂离子电解质。通常，由于耐压性和离子电导率的关系，液态碳酸亚乙酯（EC）等有机电解质及其它们的凝胶被用作锂离子电解质。然而，由于液体和凝胶是易燃性的，因此需要改用更为安全的固体聚合物电解质。

研究小组通过将厚度为几微米，具有微米级孔的蜂窝状聚合物多孔膜与可光交联的聚乙二醇（PEG）基聚合物电解质复合，达成了与液态电解质相当，具有实用水平的10^-4S/cm级的锂离子电导率，并实现了宽电位窗口（4.7V）和高锂离子迁移数（0.39）（图1）。该固体聚合物电解质作为电解质不仅表现出了高性能，而且由于含有多孔膜，因此有望抑制引起着火的Li枝晶（树枝状结晶）的形成。今后，研究小组将与电池和电池部件制造商等展开合作，一起努力实现实用化。

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图1.制备的聚合物电解质的特点

研究背景

锂离子二次电池（LIB）是一种具有代表性的蓄电池，用于支撑智能手机和电动汽车等，支撑着现代ITC社会的基础。LIB通过锂离子在正负极之间来回移动实现重复充放电，其通道是锂离子电解质。通常，由于耐压性和离子电导率的关系，液态碳酸亚乙酯（EC）等有机电解质及其它们的凝胶被用作锂离子电解质。然而，由于这些有机电解质是易燃性的，因此在受到撞击时存在着火的问题。

从这些观点出发，有人提出将聚乙二醇（PEG）等固体聚合物电解质用作耐冲击的锂离子电解质，但是，由于PEG基聚合物电解质在室温附近会结晶，因此存在室温下的锂离子电导率显著下降至约10^-6S/cm的问题。

研究内容与成果

此前，研究小组将两末端带有交联基团的PEGDA（图2）和通过短链PEG（四甘醇二甲醚）溶剂化的锂盐混合，通过紫外光进行光交联固化，开发了一种在室温下表现出约10^-5S/cm的锂离子电导率的固体聚合物电解质。这种电解质可以通过交联抑制室温下离子电导率的急剧下降，可以容易地形成在各种电极材料的表面上，且具有足够的机械性能。但是，为了获得实用的锂离子电导率，需要进一步提高性能。

在电解质中移动的锂离子通过自发扩散向各个方向移动。锂离子移动的距离约为数µm～10µm，且在电极之间不一定沿直线移动，这成为离子电导率下降的主要原因之一。因此，为了提高光交联PEG基固体聚合物电解质的性能，本研究考虑了与微米级多孔膜的复合（图2）。

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图2.蜂窝状聚合物多孔膜与光交联聚合物电解质的复合电解质的制作

研究小组报告了一种以水滴为模板形成具有微米级孔的蜂窝状聚合物多孔膜的方法。通过这种方法，可以使用各种疏水性聚合物材料来形成亚微米～微米级的多孔膜。本研究将不同孔径的蜂窝状薄膜与光交联PEG基固体聚合物电解质复合，评估了其锂离子电导率，当孔径约为10微米时，获得了10^-4S/cm级的实用电导率（图3）。由于该孔径正好与锂离子的扩散长度一致，因此表明通过孔的整流效果提高了性能。此外，研究发现，表示耐压性的电位窗口为4.7V，锂离子的迁移数为0.39，显示出了超过普通PEG基固体电解质（0.10）的高性能。

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图3.所得复合电解质的锂离子电导率。样品名称末尾的数字表示多孔膜的孔径。

此次开发的电解质可以容易地用作高性能的锂离子固体聚合物电解质，并且通过与多孔膜复合，可以有效地抑制引起着火的锂离子枝晶的形成和生长。

通过实现安全、高性能的LIB，这一成果将助力实现SDGs（联合国可持续发展目标）之一——可持续能源的供应。

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成功合成在室温下具有实用性能的锂电池用固体聚合物电解质