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摘要：研究发现，金纳米粒子在空气/水界面上时，引入的有机分子容易在外界刺激（如温度和压力）下实现刺激响应，改变金纳米粒子的表观形状，从而改变粒子群体整体排列方式，进而控制由排列方式引起的物理性质。

关键词：金纳米粒子、表面有机分子、空气/水界面、刺激响应、结构驱动物理性质

要点

研究小组发现一个现象：即排列在水面上的金纳米粒子群体在温度和压力的作用下，会像液体一样自由地重组排列。
阐明了表面的有机分子会响应刺激而改变金纳米粒子的表观形状，从而驱动群体结构的变化。
本成果有望为面向生物界面及微流控器件的环境适应性纳米粒子薄膜材料提供设计指南。

概要

当无机纳米粒子聚集时，其光学和磁学性质会根据其排列方式而发生变化。因此，如果能够自由控制无机纳米粒子的排列结构，就能控制由排列方式引起的物理性质。

研究小组观测到金纳米粒子表面结合的有机分子会随着温度和压缩发生细微变化，阐明了其改变粒子群体整体排列方式的新型纳米粒子排列机制。研究小组将表面修饰有两种有机分子（含温度响应性分子）的金纳米粒子置于空气/水界面上，结果发现，随着温度升高和压缩，金纳米粒子呈现出类似液体的行为，其排列方式会灵活地从岛状转变为链状，最终转变为网状。研究还表明，表面的两种有机分子在纳米粒子上自发地重新排列，导致粒子形状产生明显的各向异性，进而驱动整个群体的排列方式发生变化。

本成果表明，以分子层面的极其微小的变化为起点，可以动态控制纳米粒子群体的排列方式。未来，作为一种能够适应外部环境的智能表面，有望应用于生物·医疗领域及微流控器件。

研究背景

当无机纳米粒子聚集时，根据其排列方式的不同，会表现出各种各样的光学、电子和磁学特性。因此，如果能够设计纳米粒子的排列方式，就有可能自由地控制由排列结构所产生的物理性质。特别是，如果能够根据外部刺激改变排列结构，将有助于设计出能够动态切换粒子聚集体性质的新型材料。基于这一观点，研究小组一直致力于相关研究，通过将响应温度、pH值、光等的有机分子引入纳米粒子表面来控制其自组装行为。

另一方面，在无溶剂的干燥环境中，有机分子难以移动，响应刺激而导致的排列变化往往需要超过100℃的高温。因此，研究小组将目光投向了水面，即空气/水界面，作为纳米粒子排列的场所，纳米粒子通过疏水性表面分子被固定在此界面上，自发地形成二维排列。此外，与干燥状态相比，有机分子在空气/水界面上的自由度更高，有望在相对较低的温度下实现刺激响应。尽管如此，在防止纳米粒子相互聚集的同时改变其排列方式并非易事，并且，对排列控制起关键作用的表面分子在界面上的具体行为也尚未得到充分阐明。

研究内容

研究小组制备了用两种分子修饰表面的金纳米粒子：一种是具有温度响应型的树枝状液晶分子“树枝状分子”；另一种是简单的链状有机分子，并详细研究了它们在空气/水界面上对温度和压缩的响应。

结果发现，金纳米粒子群体在室温附近会呈岛状聚集，但随着温度升高，其结构会发生显著变化——在40℃左右由链状结构转变为更延展的网络状结构，类似于液体。研究还证实，在加热后施加压力，网状结构会再次转变回岛状结构。

此外，研究小组利用德国汉堡的同步辐射设施——德国电子同步加速器（DESY）等进行X射线测量，分析了这种结构变化的起因以及表面有机分子的作用。

研究结果表明，两种有机分子响应刺激后会在纳米粒子表面自发地重新排列，改变了粒子表观上的形状各向异性，从而驱动了整个粒子群体的排列变化（图1）。

图1. 由于有机分子在金纳米粒子表面重新分布导致的粒子形状的各向异性变化以及粒子排列结构从岛状向网状的变化。

具体而言，在室温下，粒子在横向方向上大致呈对称形状，形成无方向性的岛状排列；但随着温度升高，树枝状分子重新排列，导致粒子形状产生各向异性，界面上的粒子排列也随之转变为具有方向性的网状结构。

未来展望

本研究追踪了粒子表面有机分子的自发重新排列行为，并首次揭示了表面分子通过改变粒子表观上的形状各向异性来驱动整个粒子排列的显著变化。这一成果表明，以分子层面上的极其微小的变化为起点，可以动态地控制纳米粒子群体的排列及空隙结构，为刺激响应型界面材料提供了新的设计思路。特别是，由于能够根据温度在致密结构与多孔结构之间进行切换，因此有望应用于能够根据环境控制物质渗透性和界面功能的“智能表面”。此外，由于其排列方式在40℃左右的接近生物温度范围内发生变化，因此可考虑将其应用于利用局部不同温度环境（如肿瘤部位）的药物输送技术。

未来，通过开发不仅响应温度，还能响应pH、离子强度等其他刺激的分子设计，有望制备出具有更先进功能的自适应纳米粒子薄膜。这类材料有望作为能够根据周围环境改变功能的先进材料得到广泛应用，例如在生物及医疗领域的界面控制材料、精确控制流体行为的微流控器件等。

https://www.tohoku.ac.jp/japanese/newimg/pressimg/tohokuuniv-press20260507_02web_nano.pdf

https://doi.org/10.1021/jacs.5c22437

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