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摘要：一种使用新型“高熵氧化物（HEO）”催化剂——BaTiNbTaZnO9，利用光同时将CO2和PET塑料废弃物转化为有用化学品。

关键词：高熵氧化物（HEO）、光催化剂、CO2转化、PET塑料、BaTiNbTaZnO9

要点

开发出一种使用新型“高熵氧化物（HEO）”催化剂，利用光同时将二氧化碳（CO₂）和塑料废弃物这两种主要的环境污染物转化为有用化学品。
将CO₂以95%以上的选择性转化为一氧化碳（CO），将聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）塑料分解为甲烷、乙醇酸、乙酸以及可回收原料。
这一综合处理工艺无需以往所需的牺牲剂，为应对气候变化和塑料污染这两项问题指明了一条可扩展的太阳能驱动技术路径。

概要

研究团队开发出一种划时代的光催化系统，能以单一流程同时应对CO₂排放和塑料废弃物这两大严重的环境问题。使用自主设计的“高熵氧化物”催化剂，仅通过光能即可将CO₂和PET塑料同时转化为有用的化学产品，这在世界上尚属首创。

传统CO₂转化和塑料回收的方法通常一次只能处理一种污染物，不仅能源消耗大，而且一般需要额外的化学试剂（牺牲剂）才能发挥作用；与之相比，新系统通过将CO₂和塑料作为互补的反应搭档，克服了这些局限。通过光产生的电子可还原CO₂，同时产生的空穴能氧化分解塑料。通过这种方式实现了无需任何添加剂的协同高效氧化还原循环。

这项技术的核心是通过高压扭转加工合成的新型多组分催化剂BaTiNbTaZnO₉。通过同步辐射X射线光谱法确认，其扭曲的原子结构中嵌入了不同的金属阳离子，能协同实现可见光吸收、高效电荷分离、提供CO₂吸附位点以及驱动复杂的双重反应。这一太阳光驱动过程不仅能减少顽固的环境污染物，还为广泛扩散的微塑料的分解提供了新的可行途径。

这一成果确立了可扩展的“从废弃物到燃料”概念，将环境负荷转化为有价值的资源。对于建设可持续性化学品生产和环境修复的综合型光催化平台迈出了重要一步，促进循环经济和碳中和目标的实现。

图1. (a)光照射下CO2和PET塑料同时进行光催化转换的概念图；(b)本研究中使用的光反应器的示意图；(c)通过氢酸自由基进行的CO2还原和PET氧的偶联的反应途径。

研究背景与方法

全球CO₂排放和塑料污染是最迫在眉睫的环境威胁之一。利用光来驱动化学反应的光催化剂，提供了将CO₂转换为燃料或分解塑料的可持续途径，但现有系统存在局限性：通常一次只针对一种污染物，依赖低效的牺牲剂，阻碍了实用化。在不添加任何添加剂的情况下同时将两种废物流转化为价值的综合工艺仍然是主要的科学技术课题。在单一光催化循环中利用两种废物作为氧化还原搭档的概念是一项出色的解决方案，但需要具有高度可调整和多功能特性的催化剂。

为实现这一协同战略，研究团队使用图1所示的概念和方法设计了新型高熵氧化物光催化剂——BaTiNbTaZnO₉。熵氧化物含有五种以上的主要元素，产生能够整合多种功能的高度无序原子结构。这种特定的组合包括为分离电荷的电子受体元素（Ti，Nb，Ta），为输送电荷和提供高CO选择性的电子供体元素（Zn），以及强化CO₂吸附的路易斯碱位点（Ba）。催化剂通过前驱体氧化物的机械性混合、高压扭转加工引起的剧烈塑性变形和高温烧结合制备。在包括水、催化剂粉末、PET塑料片，并使分配CO₂连续流通的独立光反应器中，在模拟太阳光源照射下对其性能进行了评估。分别通过气相色谱法对气体生成物（CO, CH₄）进行鉴别和定量，通过核磁共振（NMR）光谱法对PET分解产生的液体生成物进行鉴别和定量。

研究成果与意义

如图2所示，BaTiNbTaZnO₉催化剂表现出明显的活性和选择性。在光照射下，从CO₂中以116.1 μmol h⁻¹g⁻¹的速度，95%的选择性生成了CO。这与以往的CO₂光触媒反应相比增加了5倍；同时，PET塑料被氧化成甲烷、乙二醇、乙醇酸、醋酸和对苯二甲酸（新型PET的前驱体）等有价值的化学品。通过对照实验，确认了CO主要来源于CO₂，CH₄来源于塑料。

该系统在不含任何牺牲剂的情况下，运转24小时内实现15.3的转数（TON），证明了其催化效率。通过结构和光谱分析明确，产生有益异种键合的多相结构、促进电荷分离的晶格应变和缺陷、适合可见光吸收的带隙、以及为吸附反应物而被调整的表面位点，这些因素的协同效应是催化剂优异性能的原因。

本研究明确证实了两种不同的、顽固的废物流可以在一项由太阳光驱动的工艺中有效地结合并实现价值化。这不仅仅是将污染物作为单纯的废弃物进行处理，而是将其视为循环型化学经济的原料。此外，其基本原理显示出本成果有望应用于水生环境中的微塑料降解。

今后发展

本研究开创了多功能光催化剂的新范例。“高熵”材料设计策略为创建可以管理复杂反应网络的下一代催化剂提供了强大的工具包。为面向实际消费后的塑料废物和污水处理等现实世界的应用，今后的研究将聚焦于优化催化剂制备和反应器设计，以改善物质运输和效率。通过组合该光催化工艺与膜分离技术，有望形成同时进行水净化和CO₂转换的综合系统。该研究为整合环境净化和燃料、化学品的可持续生产的太阳能驱动技术铺平了道路。

图2. (a，b)同一时刻通过光催化CO2和PET塑料转化生成CO和CH4（与以往光催化CO2转化对比）；(c)光分解生成物的¹H核磁共振（NMR）光谱；(d)同一时刻在光催化CO2以及PET塑料转化过程中得到的生成物的质量测定结果；以及(e)同一时刻CO2转换和PET光分解的提案路径图。

在熵氧化物（BaTiNbTaZnO₉）催化剂上，在光照下CO₂被还原生成一氧化碳（CO）；聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）塑料被氧化分解成对苯二甲酸、乙二醇、乙醇酸、乙酸、甲烷等有价物。在该综合反应过程中，不使用牺牲剂，两种废弃物作为互补的氧化还原搭档，通过太阳能驱动同时实现环境净化和资源回收。

https://www.kyushu-u.ac.jp/f/64841/26_0210_02.pdf

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/smll.202513379

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一种可利用太阳光同时将CO2和塑料转化为有用化学品的单一催化剂