摘 要：甲烷化反应（CO2+4H2→CH4+2H2O）是一种在镍基催化剂下进行的放热反应，由萨巴蒂埃（Sabatier，Paul；1854～1941，法国物理学家，化学家）在100多年前发现。现在已经发现具有高活性和耐久性的催化剂，研发也更偏向实际应用，包括设计用于展示大规模和高效甲烷化过程的反应器。因此，本研究的目标是建立一个可以应用于甲烷化反应器计算流体力学数值模拟的全局反应模型。本实验采用流动固定床催化反应器，在整个CO2转化率范围内测量了可能条件下的甲烷化反应速率。采用幂律和L-H机理模型重现实验结果，并在模型计算与实验数据差异最小的情况下确定速率参数。
1、引言
根据国际能源机构的可持续方案预测，到2040年利用可再生能源的发电量将占电能总量的60%以上1)。作为可再生电能主要来源的太阳能和风能输出不稳定，需要开发大规模且能调节输出季节变动的能源转换技术。利用可再生能源剩余电力进行水电解制氢是将电能转化为化学能的有效技术，将用这种方式制取的氢气和CO2反应制造甲烷（甲烷化）既有助于CO2的循环利用，而且可以利用现有的甲烷运输基础设施，有望在大量引进可再生能源的时代将其作为必须的大规模长期能源储存技术。
甲烷化反应（CO2+4H2→CH4+2H2O）是在镍基催化剂作用下进行的放热反应。兼具高活性和耐久性的催化剂正处于研发中，现在已经进入了反应工程学的研究阶段，包括为扩大高效甲烷化工艺的规模而进行的装置设计。
因此，本研究的目的是构建金属反应器的数值流体分析所需的总反应速度模型，使用流动固定床催化反应器开展实验，并对实验结果进行分析。
2、实验方法
向内径为10mm的石英管内填充镍基催化剂，在规定的流量、压力、温度下进行甲烷化实验，并采用带有TCD（热导检测器）的GC（气相色谱仪）对反应器出口气体进行分析。图1为实验装置的示意图。在原料气体CO2和H2完全转换之前，在设想的气体组成中测定了反应速度。表1为实验条件总览。当CO2或H2的转化